成果速遞|超高分辨散射式近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡在超快研究領(lǐng)域應(yīng)用

    近年來(lái)，范德瓦爾斯（vdW）材料中的表面極化激元(SP)研究，例如等離極化激元、聲子極化激元、激子極化激元以及其他形式極化激元等，受到了廣大科研工作者的關(guān)注，成為了低維材料領(lǐng)域納米光學(xué)研究的熱點(diǎn)。其中，范德瓦爾斯原子層狀晶體存在獨(dú)特的激子極化激元，可誘導(dǎo)可見(jiàn)光到太赫茲廣闊電磁頻譜范圍內(nèi)的光學(xué)波導(dǎo)。同時(shí)，具有較強(qiáng)的激子共振可以實(shí)現(xiàn)非熱刺激（包括靜電門(mén)控和光激發(fā)）的光波導(dǎo)調(diào)控。

    前期的眾多研究工作表明，掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（SNOM）已經(jīng)被廣泛用于穩(wěn)態(tài)波導(dǎo)的可視化表征，非常適合評(píng)估范德瓦爾斯半導(dǎo)體的各向異性和介電張量。 如上所述，范德瓦爾斯材料中具有異常強(qiáng)烈的激子共振，這些激子共振能產(chǎn)生吸收和折射光譜特征，這些特征同樣被編碼在波導(dǎo)模式的復(fù)波矢量qr中，鑒于范德瓦爾斯半導(dǎo)體在近紅外和可見(jiàn)光范圍內(nèi)對(duì)ab-平面的光學(xué)極化率有重大影響，因此引起了人們的研究興趣。

    2020年7月，美國(guó)哥倫比亞大學(xué)Aaron J. Sternbach和D.N. Basov教授等研究者在Nature Communications上發(fā)表了題為：”Femtosecond exciton dynamics in WSe₂ optical waveguides”的研究文章。研究者以范德瓦爾斯半導(dǎo)體中的WSe₂材料為例，利用德國(guó)neaspec公司的納米空間分辨超快光譜和成像系統(tǒng)，通過(guò)飛秒激光激發(fā)研究了WSe₂材料中光波導(dǎo)在空間和時(shí)間中的電場(chǎng)分布，并成功提取了飛秒光激發(fā)后光學(xué)常數(shù)的時(shí)間演化關(guān)系。同時(shí)，研究者也通過(guò)監(jiān)視波導(dǎo)模式的相速度，探測(cè)了WSe2材料中受激非相干的A-exciton漂白和相干的光學(xué)斯塔克（Stark）位移。                                                                原文導(dǎo)讀：

①    在納米空間分辨超快光譜和成像（tr-SNOM）實(shí)驗(yàn)中（圖1，a），研究者首先將Probe探測(cè)光（藍(lán)色）照到原子力顯微鏡（AFM）探針JD的頂點(diǎn)上，從探針JD頂點(diǎn)（光束A）散射回的光被離軸拋物面鏡（OAPM）收集并發(fā)送到檢測(cè)器。同時(shí)，WSe₂材料的中的波導(dǎo)被激發(fā)并傳播到樣品邊緣后，進(jìn)而波導(dǎo)被散射到自由空間（光束B(niǎo)）。第二個(gè)Pump泵通道（紅色）可均勻地?cái)_動(dòng)樣本并改變波導(dǎo)的傳播。 通過(guò)在WSe₂/SiO₂界面處的近場(chǎng)tr-SNOM的振幅圖像（圖1b）可明顯觀察到約120 nm厚WSe₂材料邊緣（白色虛線）處形成的特征周期條紋—光波導(dǎo)電場(chǎng)分布。研究者進(jìn)一步通過(guò)定量分析數(shù)據(jù)，分別獲取了穩(wěn)態(tài)和光激發(fā)態(tài)下，WSe₂中波導(dǎo)的光波導(dǎo)的相速度q1,r和q1,p。

圖1：納米空間分辨超快光譜和成像系統(tǒng)對(duì)WSe₂材料中光波導(dǎo)的納米成像結(jié)果。

a:實(shí)驗(yàn)示意圖（藍(lán)色為Probe光，紅色為Pump光）；b：近場(chǎng)納米光學(xué)成像 c: 在穩(wěn)態(tài)下，WSe₂邊緣的近場(chǎng)光學(xué)振幅圖像；d: 光激發(fā)態(tài)下，延遲時(shí)間 Δt=1ps的WSe₂邊緣的近場(chǎng)光學(xué)振幅圖像；e: 分別對(duì)c、d進(jìn)行截面分析，獲取定量數(shù)據(jù)。Probe探測(cè)能量，E=1.45 eV

②    研究者通過(guò)變化Probe探測(cè)能量范圍（1.46–1.70 eV）及其理論計(jì)算成功獲取了WSe₂晶體穩(wěn)態(tài)下的色散關(guān)系和理論數(shù)據(jù)顯示A-exciton所對(duì)應(yīng)的能量。

圖2：WSe₂晶體穩(wěn)態(tài)動(dòng)力學(xué)的時(shí)空納米成像研究。

a: 不同Probe能量的近場(chǎng)光學(xué)振幅；b: 傅里葉變換（FT）分析; c:  Lorentz擬合的WSe₂塊體材料介電常數(shù)面內(nèi)組成；d: 基于Lorentz模型理論計(jì)算的能量動(dòng)量分布（吸收光譜）。Probe探測(cè)能量，E 1.46–1.70 eV。

③    為了進(jìn)一步研究光激發(fā)下WSe₂中波導(dǎo)的色散和動(dòng)力學(xué)，研究者進(jìn)一步在90 nm的WSe₂材料上，通過(guò)探測(cè)能量E = 1.61 eV，泵浦能量E = 1.56 eV，泵浦功率1.5 mW的實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行了一列的納米空間分辨超快光譜和理論研究。研究結(jié)果表明（圖3a,b），研究者成功獲取到了不同延遲時(shí)間Δt與δq2和δq1的關(guān)系。結(jié)果表明：光激發(fā)后的DY個(gè)ps內(nèi)，虛部q2（圖3a）突然下降（δq2<0）并迅速恢復(fù)。另一方面，理論計(jì)算結(jié)果（圖3，c）顯示了在A-exciton附近（黑色虛線箭頭），初始能量Ex處，穩(wěn)態(tài)（黑色虛線）和激發(fā)態(tài)A-exciton能量Ex’（藍(lán)色箭頭）分別的色散關(guān)系。

    為了弄清各種瞬態(tài)機(jī)制，微分色散關(guān)系被研究者引入。首先，研究者定義了微分關(guān)系：δqj=qj,p – qj,r，（j=1,2 分別代表波矢的實(shí)部和虛部，p, pump激發(fā)態(tài)，r 穩(wěn)態(tài)）。研究者的理論及實(shí)驗(yàn)微分色散關(guān)系結(jié)果（圖3 d、e）成功顯示了光誘導(dǎo)轉(zhuǎn)變中A-exciton的動(dòng)力學(xué)行為。結(jié)果表明：A-exciton附近微分色散的特征是由兩個(gè)伴隨效應(yīng)引起的：（i）僅在Δt=0時(shí)觀察到的A-exciton的7 meV藍(lán)移； （ii）A-exciton的漂白（定義為光譜頻譜展寬和/或振蕩強(qiáng)度降低（見(jiàn)圖3d）。 趨勢(shì)（i）在1 ps內(nèi)恢復(fù)，與YZ耗散的動(dòng)力學(xué)一致（圖3a）。因此，研究者得出結(jié)論，A-exciton共振的瞬態(tài)藍(lán)移是由于相干的光誘導(dǎo)過(guò)程所引起。 趨勢(shì)（ii）持續(xù)時(shí)間更長(zhǎng)，因此歸因于非相干激子動(dòng)力學(xué)。

圖3：WSe₂中波導(dǎo)模的微分色散和動(dòng)力學(xué)研究。

a: δq2與Δt曲線；b: δq1與Δt曲線;  c: 平衡和非平衡條件下洛倫茲模型計(jì)算的色散關(guān)系；d: 理論微分色散關(guān)系；e: 實(shí)驗(yàn)微分色散關(guān)系

    綜上所述，波導(dǎo)的瞬態(tài)納米超快成像使我們能夠以亞皮秒（ps）時(shí)間分辨率來(lái)量化光誘導(dǎo)變化的WSe2光學(xué)特性。研究者在WSe2上成功觀察到了光誘導(dǎo)相速度的大幅變化，這表明所觀察到的效應(yīng)可能在范德瓦爾斯半導(dǎo)體中普遍存在。此外，研究者的研究結(jié)果表明，我們可以按需調(diào)諧范德瓦爾斯半導(dǎo)體的光學(xué)雙折射行為。另一方面，研究者的工作開(kāi)創(chuàng)性地發(fā)展了利用tr-SNOM探測(cè)超快激子動(dòng)力學(xué)的工作，并為利用波導(dǎo)作為定量光譜學(xué)工具研究納米級(jí)光誘導(dǎo)動(dòng)力學(xué)鋪平了道路。研究者認(rèn)為這種超快泵浦探測(cè)方法的高空間和時(shí)間分辨率，可能同樣適用于新奇拓?fù)洳牧现械倪吘壞Ｊ胶瓦吘壭?yīng)的研究。

    neaspec公司利用十?dāng)?shù)年在近場(chǎng)及納米紅外領(lǐng)域的技術(shù)積累，開(kāi)發(fā)出的全新納米空間分辨超快光譜和成像系統(tǒng)，其Pump激發(fā)光可兼容可見(jiàn)到近紅外的多組激光器，Probe探測(cè)光可選紅外（650-2200 cm^-1）或太赫茲（0.5-2 T）波段，實(shí)現(xiàn)了在超高空間分辨（20 nm）和超高時(shí)間分辨（50 fs）上對(duì)被測(cè)物質(zhì)的同時(shí)表征，可廣泛用于二維拓?fù)洳牧稀⒎兜峦郀査梗╲dW）材料、量子材料的超快動(dòng)力學(xué)研究。

參考文獻(xiàn)：

[1]. Aaron J. Sternbach et.al. Femtosecond exciton dynamics in WSe2 optical waveguides, Nature Communications , 11, 3567 (2020)；https://www.nature.com/articles/s41467-020-17335-w